1966 nyarán Jimi megalapította saját zenekarát, a Jimmy James and the Blue Flamest, melynek tagjaival gyakran találkozott a Manny’s Music Shopban. Egyik tagja egy 15 éves, Kaliforniából elszökött gyerek volt, akit Randy Wolfe-nak hívtak. Mivel a zenekarban két „Randy” is volt, Hendrix Wolfe-ot „Randy California”, a másik Randyt pedig „Randy Texas” névre keresztelte. 1967-ben Randy California mostohaapjával, Ed Cassidyvel megalapította a Spirit nevű zenekart. Hendrix és zenekara rövid időn belül népszerű lett és egész New Yorkban felléptek, de törzshelyük a West Villageben lévő MacDougal Streeten található Cafe Wha? volt. Ekkoriban Hendrix Ellen McIlwaine énekes-gitárossal és Jeff „Skunk” Baxter gitárossal (Manny egyik alkalmazottjával) dolgozott együtt. Találkozott Frank Zappával is. 1966 elején a nyugati 21. utcában lévő Cheetah Clubban Linda Keith, Keith Richards akkori barátnője megismerkedett Hendrixszel; nem akarta elhinni, hogy még senki sem figyelt fel rá. Beajánlotta a Stones menedzserénél, Andrew Loog Oldhamnél, majd Seymour Stein producernél, de egyikük sem látott fantáziát a zenéjében. Linda még a Rolling Stonest is elvitte a Blue Flames egyik koncertjére, de hiába fáradozott. Ezek után beszélt Chas Chandlerrel, a The Animals basszusgitárosával, aki épp otthagyni készült zenekarát, és olyan zenészt keresett, akinek a producere lehet. Chandler nagyon szeretett egy „Hey Joe” című dalt, és biztos volt abban, hogy slágert csinálhat belőle, ha átdolgozza egy rockdallá. Újra a Cafe Wha?-ban történt a döntő felfedezés: amikor Hendrix játszani kezdte saját feldolgozásában a „Hey Joe”-t, Chandler annyira izgalomba jött, hogy italát véletlenül a ruhájára öntötte. Chandler Londonba vitte Hendrixet, és egy menedzseri és produceri szerződést kötött vele, melynek értelmében Chandler producer, Michael Jeffery, a The Animals menedzsere pedig Hendrix menedzsere lett. Segített megalakítani egy új zenekart, a The Jimi Hendrix Experiencet Noel Redding basszusgitáros (korábban gitáros) és Mitch Mitchell dobos közreműködésével. Egy olyan időszakban, amikor egy zenekar tagjainak bőrszíne ugyanolyan volt, Hendrixnek fontosabbak voltak zenésztársainak képességei, mint azok bőrszíne.