A zenekar 1968-ban megjelent harmadik albuma, a dupla Electric Ladyland jelentősen eltért korábbi munkáiktól; sokak szerint három stúdióalbumuk közül ez a legjobb. Ahogy a felvételek haladtak, Chandlert egyre jobban bosszantotta Hendrix maximalizmusa, aprólékossága és a sok haver, aki a stúdióban kempingezett. Úgy érezte, Hendrix egyre inkább eltávolodik tőle. Amikor Chandler zenész lett, az volt a legfontosabb, hogy a dalokat néhány óra alatt felvegyék, kiadják kislemezen és lehetőleg minél több pénzt keressenek vele. Ez a hatás nyilvánvaló az első két albumon: alig van olyan dal, ami négy percnél hosszabb, mindkettőt gyorsan készítették el és a dalok szerkezete hasonlít a popdalokéra. De amint Hendrix elkezdett kísérletezni és saját kezébe vette a művészeti irányítást, Chandler átengedte neki a vezetést. Chandler távozásának kulcsszerepe volt a felvételek további alakulásában. Hendrix több hangszerrel és effekttel kezdett kísérletezni, és a zenekar felállását is gyakran változtatta. Az album felvételein többek között Dave Mason, Chris Wood és Steve Winwood a Trafficből, Buddy Miles dobos és Al Kooper, Bob Dylan orgonistája is szerepelt. Ez is oka volt Chandler kiválásának. Később elmesélte, hogy Hendrix fegyelmezett munkamódszere egyre kiszámíthatatlanabbá vált. Gyakran az éjszaka közepén kezdte a munkát, a stúdióban pedig egy csomó ismeretlen ember lézengett. Chandlert az is ingerelte, hogy egy dalnak hányszor kezdtek neki. A „Gypsy Eyes”-ből például 43 felvétel készült, az „All Along the Watchtower” akusztikus gitárszólamát Dave Mason több mint húsz alkalommal játszotta fel (Hendrix állandóan elégedetlen volt). Ez már Noel Reddinget is zavarta, aki gyakran hagyta el a stúdiót, hogy elkerülje a nyílt összetűzéseket és hogy megnyugodjon. Mire visszatért, Hendrix általában a basszusgitár szólamait is feljátszotta. Ezeknek az eseményeknek a hatása a dalok stílusán is érződik. Első hallásra észrevehető, hogy ezek már nem voltak hagyományos popdalok, gyakran hiányzott belőlük a könnyen megjegyezhető téma vagy motívum, néha azonban dallamuk sincs. Ezen kívül a dalszövegekben tárgyalt témák és a hozzájuk komponált zenék Hendrix minden addigi munkáján túlmutatnak. Például az album négy dala mintha külön zenei egységet alkotna, mely egy álommal kezdődik („Rainy Day, Dream Away”). Ezután a dal főszereplője elhatározza, hogy asszonyával alámerül a tengerbe, hogy elmeneküljön az emberiség okozta csapásoktól, mint például a háború („1983… (A Merman I Should Turn to Be)”). A dal végén a főhős megérkezik a víz alatti világba, ahol mindenki boldog. A következő részben („Moon, Turn the Tides…Gently Gently Away”) a tengeralattjáró hangja hallható. Az utolsó részben főhősünk felébred álmából, és hallhatjuk a világon úrrá levő zűrzavart, amit a lázas zene szimbolizál („Still Raining, Still Dreaming”). Az Electric Ladylanden számos más emlékezetes darab hallható, többek között a „Voodoo Chile (Slight Return)” és Bob Dylan „All Along the Watchtower”-jének feldolgozása. Ez szinte minden részletében különbözik az eredetitől, ma pedig az egyik legjobb, elektromos gitárral előadott dalnak tartják.